开元九年（721年），张说做了宰相，因为二人颇有渊源，张说对张九龄很早就寄以厚望，见他果然文才出众，又和自己同姓，便和他论谱叙辈，夸奖张九龄是“后出词人之冠”。依靠张说的赏识和提拔，张九龄被提拔为了中书舍人内供奉，但张九龄并不因为和张说的关系密切而随声附和，他对张说的断然行事也是经常劝说，这也体现出了张九龄的办事公允和卓有远见。唐玄宗李隆基准备东巡泰山封禅，封禅之后有进阶行赏，张九龄提醒张说选择随行人员要注意选那些品格高洁、有真才实学的人一同前往，以免引起朝中大臣们的非议，然而张说选定从行登山的官员，大多都是官阶较低而且是和他自己平常走的亲近的人，这一以来，果然招致了一片怨言。张九龄对张说说：“官爵是天下共用的器物，应该把道德名望高的人排在前面，有功劳的旧臣排在后面，如果颠倒了顺序，朝臣们肯定会有不满意，到时候指责和批评就在所难免，现在登山封禅，广施恩泽，这是千年—遇的大事，有名望和品德高尚的人，不能蒙受恩泽，官府中办理文书的小吏末流却先被加官晋爵，我担心制度出台之后，天下各地的人会感到失望，现在制订初步名单的时候，事情还可以挽回，只是希望您仔细研究谋划这件事，不要留下悔恨才好啊。”张说回答说：“事情已经定下来了，荒唐无据的议论，哪里值得担心呢？”最终没有听从张九龄的意见。结果，随性的人确定后，朝廷内外的人对张说有很多指责。张说对唐玄宗李隆基所赏识的御史中丞宇文融所奏的事压制到一旁不予理会，张九龄及时提醒他“不能疏忽大意，要有所防备”，然而张说对此也没有放在心上，这也为他招致政敌的报复埋下了伏笔。
张九龄不仅在政治之上力求完美，在生活之上也是如此。我们都看到过大臣上朝的场面，他们上朝时手中都会拿着一块东西，这个东西被称之为“象笏（hù）”，是用来提前记录一些上朝时需要向皇帝禀报的事宜的，类似于现在工作笔记本，这个东西只在上朝的时候有用，在其他时刻，就会别在腰间的腰带上，这样就能够骑马上朝，非常的方便。然而张九龄却没有如此的粗鲁，他让人专门让人做了一个精致的套子，用来存放象笏，等到上马之后，再将其系在腰间，张九龄这样细心的方法被唐玄宗李隆基所认可，之后所有的人也都效仿张九龄，把象笏装在袋子里，“芴囊”也就这样出现了。
开元十四年（726年）四月，宇文融和李林甫等人弹劾张说，张说被罢相，张九龄也受到牵连，改任太常少卿。同年的六月，张九龄奉命祭南岳及南海，同年秋天，张九龄回京后，仍然被指控是张说的亲附，被调出了京城，到外做官，出任冀州刺史，张九龄以自己的老母亲身体不便，不想让母亲到离家远的地方当官为由，上表请求罢官。
开元十七年（729年），张说又被唐玄宗李隆基拜为尚书左丞相、集贤院学士。最终在开元十八年，张说一病不起，终于病逝，在此期间，他多次推荐张九龄做集贤院学士。开元十九年（731年）三月，张九龄被召入京，任秘书少监，兼集贤院学士副知院事。他奉旨代撰敕文，提笔就能写，甚至不需要草稿，深受唐玄宗李隆基的器重，在他的文集中，代皇帝起草的敕文多达114篇，开元二十年二月转为工部侍郎，兼集贤院学士，张九龄当时已经五十五岁，多次向唐玄宗李隆基请求告老还乡，颐享天年，但李隆基想要对他加以重用，并没有批准，只是把他弟弟张九皋、张九章就近在家乡封官，以便于照顾他年迈的老母，解决他的后顾之忧。后来，张九龄的弟弟张九皋后官至广州都督兼五府节度经略使，张九章后官至岭南节度使、广州都督，都是当时统治岭南的封疆大吏，在张九龄的影响下，张氏家族在岭南地区可谓风头一时无两。
开元二十一年（733年）五月，张九龄升任检校中书侍郎，十二月，又被授予中书侍郎同中书门下平章事（宰相），兼修国史，主理朝政，期间他建议在河南屯田，引水种稻，又兼任河南稻田使。当时范阳节度使张守珪因为副将安禄山讨伐奚、契丹失败，便将安禄山捉拿后押解到了京城，请求按照朝廷典章对安禄山执行死刑。张九龄看到安禄山后上奏说：“陛下，安禄山狼子野心，面有谋反之相，请求皇上根据他的罪行杀掉他，希望断绝后患。”但是安禄山这人很狡猾，很有心计，他在此之前早有准备，提前就把唐玄宗和杨贵妃两口子哄得特别好，结果李隆基回答说：“你不要因为王夷甫了解石勒这个旧例，就误害了忠诚善良的人啊。”张九龄再奏李隆基说道：“陛下，张守珪的军令一定要执行，安禄山不应该免除死罪。”但李隆基最终并没有接纳张九龄的建议，最终决定放安禄山回到藩地。
开元二十二年五月（734年），唐玄宗李隆基下诏李林甫、裴耀卿和张九龄并列为宰相，张九龄的才气和正直使得不学无术的李林甫非常妒嫉，于是李林甫便经常找岔子向张九龄发难，凉州都督牛仙客因善于节约费用，管理有方，唐玄宗李隆基打算提拔他到朝中任职，张九龄与李林甫商量后，觉得牛仙客是一个地方官，并不是出身于名门望族，根本没有上朝堂的资格，只需赏赐一些银两也就罢了，李林甫表示同意张九龄的意见。第二天上朝时张九龄说出了自己的意见，唐玄宗想把这件事做成，听到张九龄提出了反对意见，听不进不同意见的唐玄宗李隆基便很不高兴，在场的李林甫是个善于察言观色、曲意逢迎的好手，看到皇帝的态度后，李林甫不仅不按照事先的计划开腔表态，退朝后还悄悄在唐玄宗面前说了张九龄的风凉话，结果这一事件直接使得唐玄宗李隆基罢免掉了张九龄的相位。罢相后不久，张九龄又因为举荐官员的事触怒了唐玄宗，进一步被贬为荆州刺史。接连遭受打击后，已然年迈的张九龄感到十分郁闷，在这一时期，张九龄还写下了后来脍炙人口的名诗《望月怀远》，其中的首联“海上生明月，天涯共此时”，更成为千古生辉的名句。
后来，唐玄宗李隆基不断被李林甫的谗言所迷惑，于开元二十四年改任九龄为尚书右丞相，免去了知政事。由于张九龄实在太过于优秀，后来宰相们每次向李隆基推荐公卿官员时，唐玄宗李隆基一定会追问：“这个人在节操、品质、度量方面能够比得上张九龄吗？”这个时候，唐朝正处在全盛时期，但却又隐伏着种种社会危机，张九龄针对社会弊端，提出以“王道”替代“霸道”的从政之道，强调保民育人，反对穷兵黩武连年征战，主张省刑罚，薄征徭，扶持农桑，坚持革新吏治，选贤任能，让德才兼备的人做地方官吏。他的这些施政方针，有效缓解了社会矛盾，对巩固中央集权，维护“开元盛世”起到了重要的作用，因而被后世誉为“开元之世清贞任宰相”的三杰之一。
在主理朝政时，张九龄敢于直言向皇帝进谏，多次规劝唐玄宗李隆基居安思危，整顿朝纲，唐玄宗的宠妃武惠妃，想要废掉太子李瑛，改立自己的儿子为太子时，私下里命人游说张九龄，张九龄骂退了前来游说的人，及时据理力争，从而平息了宫廷内乱，稳定住了政局。
开元二十八年（公元740年）春，张九龄请求回乡，去拜扫先人的墓地，回家后当年农历二月因病去世，终年六十八岁，唐玄宗李隆基赠封他为荆州大都督，谥号叫文献。戏剧性的是，在张九龄死后不久，曾被他断言“必反”的安禄山果然掀起了反心，发起“安史之乱”，从而导致唐朝迅速从“全盛”走向没落，唐玄宗在逃往四川的途中，想起当初张九龄对自己劝诫的话时，一度悲伤不已、泪流满面，懊悔之际，只得派遣使者专门到曲江祭祀已故的张九龄，追赠他为司徒。想必在这个时刻，年迈的唐玄宗和已故的张九龄二人又再度回光返照、互相神伤了吧。
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